A. Masiulionis į pogrindinę veiklą įsitraukė dar būdamas moksleiviu, kai dešimtoje klasėje įstojo į Vilniaus Antano Vienuolio moksleivių tautinę-patriotinę grupę. Šiai garsiai grupei taip pat priklausė A. Vienuolio mokyklos mokiniai Audronius Ažubalis, Vytautas Bidlauskas, Vytautas Bogušis, Regimantas Paulionis, Julius Sasnauskas, Kęstutis Subačius, Andrius Tučkus. Moksleivių grupelė palaikė artimus ryšius su žymiausiais tuo metu Lietuvos disidentais – Viktoru Petkumi, Antanu Terlecku, patarnaudavo per šv. Mišias Šv. Mikalojaus bažnyčioje.

1977 m. A. Masiulionis kartu su bičiuliais kreipėsi į LSSR vadovybę, reikalaudami dėl tautinių-religinių įsitikinimų nesiųsti į sovietų armiją už Lietuvos ribų, taip pat aktyviai dalyvavo Vasario 16-osios minėjime Vilniaus Rasų kapinėse, prie Jono Basanavičiaus ir žuvusių savanorių kapų.

Moksleivių veikla greitai susidomėjo KGB, prasidėjo tardymai, gąsdinimai, bandymai verbuoti, atleidimai iš mokyklos, kelių dienų suėmimai.

Tačiau jaunuoliai neišsigando. A. Masiulionis dalyvavo Lietuvos laisvės lygos (LLL) veikloje nuo pat jos įsikūrimo 1978 m., padėjo leisti ir platino tiek LLL pogrindžio spaudą („Vytį“, „Laisvės šauklį“), tiek Rusijos pogrindžio leidinius. Pasirašinėjo ir rinko parašus po įvairiais protestais ir pareiškimais okupacinės valdžios institucijoms – dėl bendražygių suėmimų, dėl sovietų įsiveržimo į Afganistaną, dėl olimpiados Maskvoje, dėl prievartos prieš Lenkijos „Solidarumą“ ir t. t. Dalyvavo politinių kalinių teismuose, palaikė ryšius su Estijos, Latvijos, Ukrainos ir Rusijos disidentais. Rėmė Lietuvos Helsinkio grupę, 1990 m. tapo jos nariu. Buvo vienas iš 1987 m. rugpjūčio 23 d. protesto mitingo prie A. Mickevičiaus paminklo organizatorių ir dalyvių.

Dėl kovos už tiesą ir laisvę A. Masiulionis dešimt metų buvo okupantų persekiojamas, suiminėjamas, šalinamas iš darboviečių, viešai šmeižiamas. 1987 m. balandžio 1 d. A. Masiulioniui vežant disidentą Robertą Grigą, jo automobilį sustabdė KGB, abu vyrai smurtu ištempti iš mašinos, grasinta mirtimi. 1987 m. rugsėjo 11 d. už dalyvavimą rugpjūčio 23 d. mitinge A. Masiulionis savo darbe, Vilniaus apželdinimo treste, buvo įvertintas kaip „padaręs didžiausią gėdą kolektyvui“, šį susirinkimą aprašė dienraštis „Vakarinės naujienos“, po to Algirdas ir vėl buvo atleistas iš darbo.

Tiesa anksčiau ar vėliau nugali: 1998 m. rugpjūčio 21 d. A. Masiulionis „už narsą, pasiaukojimą ir ištvermę, kovojant dėl Tautos laisvės ir ginant žmogaus teises okupuotoje Lietuvoje“ apdovanotas Vyčio Kryžiaus ordino Riterio kryžiumi, 2000 m. sausio 17 d. jam suteiktas Laisvės kovų dalyvio teisinis statusas, 2005 m. sausio 6 d. apdovanotas Sausio 13-osios atminimo medaliu.

Nuo 2011 m. A. Masiulionis dirbo Lietuvos gyventojų genocido ir rezistencijos tyrimo centre.

Su A. Masiulioniu galima atsisveikinti ketvirtadienį, rugpjūčio 26 d., nuo 10 iki 14 val. Šv. Ignoto bažnyčios šarvojimo namuose (Šv. Ignoto g. 6, Vilnius).

Šv. Mišios vyks 13 val. Šv. Ignoto bažnyčioje, jas laikys kun. Julius Sasnauskas.

14.30 val. laidotuvės Liepynės kapinėse (Žirnių g. 28, Vilnius).